目前鋰離子電池中使用的商用碳酸鹽電解質會與鋰發(fā)生劇烈反應，產生不均勻且易碎的固體電解質界面 (SEI)。因此，循環(huán)過程中的體積變化會導致 SEI 破裂，從而導致鋰枝晶的生長以及“死鋰”的形成，最終導致電池失效并限制鋰金屬電池（LMBs）的實際應用。
研究人員開發(fā)了一種添加劑三氟乙酸吡啶鹽離子液體鹽，用于在商業(yè)碳酸鹽電解質中的鋰上構建富含無機物的 SEI 層，以克服枝晶生長的障礙。在這種情況下，由于靜電相互作用，Py+ 可以聚集在 Li 的表面上，并優(yōu)先還原以形成調節(jié) Li 沉積的含氮化物界面。得益于 TFA- 和 Li+ 之間的強配位，痕量 TFA- 可以促進 LiNO3 在碳酸鹽電解質中的溶解，形成包含大量陰離子的獨特溶劑化殼，如 MD 模擬和 NMR 分析所示，從而降低了 Li+ 去溶劑化能壘。
此外，添加劑的綜合作用促進了 LiF-Li3N 增強型 SEI 的形成，這增加了界面能并降低了 Li+ 擴散能壘，有助于更快的離子擴散動力學和無枝晶的致密體沉積形態(tài)的形成。此外，在 BEF-PyF/LN 中構建了高質量的 CEI 層，以充分保護陰極。因此，Li||LiFePO4 (2.0 mAh cm-2) 電池在 1?C (1?C = 170 mAh g-1) 下循環(huán) 500 次后仍保持高容量保持率 (83.4%)。采用 BEF-PyF/LN 電解質的 Li||NCM523 (2.4 mAh cm-2) 全電池在 100 次循環(huán)后表現(xiàn)出令人印象深刻的 92.9% 容量保持率，在 1?C (1?C = 200 mAh g-1) 下的平均 CE 為 99.3% 和良好的速率性能。這項工作為開發(fā)高壓LMBs提供了一種簡單、可行且經(jīng)濟的電解質添加劑策略。
