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離子液體作為脫碘強親電試劑【默尼離子液體】

2025-02-18 10:46:45 sh默尼 39
全球能源需求的增長和溫室氣體減排的關注推動了核能研究。與核能相關的一個主要安全問題是核廢料流的適當管理,包括多種裂變產(chǎn)物、錒系元素、鑭系元素和揮發(fā)性放射性核素。其中,捕獲揮發(fā)性氣態(tài)裂變產(chǎn)物,如放射性碘(I2)等極具挑戰(zhàn)性。I2在地質(zhì)環(huán)境中遷移性強,其同位素129I半衰期長,需可靠地捕獲和存儲。131I半衰期短,但會直接影響人體代謝,尤其是甲狀腺,所以需要立即捕獲。因此,開發(fā)有效捕獲放射性I2的功能材料至關重要。



目前,活性炭、沸石、多孔有機聚合物、金屬有機框架和共價有機框架等多孔材料已被用于捕獲I2COFs是由輕元素組成的、高度有序的結晶有機聚合物,在化學和材料工程領域研究廣泛。在氣體吸附和分離應用中,向COF結構引入雜原子可提高其相關性能。其中,氮、氟、硫、氧等雜原子可提供活性位點,改變電子分布。但以苯環(huán)為主要結構單元的COFs電子云分布均勻、無富電子部分,對親電目標(如I2)的親和力弱。通過強親電體修飾,可改變芳香框架的電子云分布以提高其性能。但精確構建目標COFs還面臨一些挑戰(zhàn)。

基于此,來自四川大學陶國宏何玲聯(lián)合懷俄明大學Maohong Fan研究團隊提出利用離子液體溶液工藝策略(ILSP),對中性共價有機框架TpPaSO3H (COF-H)進行修飾,以提高I2的捕獲性能。研究者選擇了1-丁基-3-甲基咪唑溴鹽(BmimBr)1-丁基-4-甲基-1,2,4-三唑溴鹽(MC4trimBr)4-氨基-1-丁基-1,2,4-三唑溴鹽(AC4trimBr)這三種具有相似結構和遞減親電特性的離子液體,采用ILSPCOF-H進行修飾,修飾后的COF分別命名為COF-BmimCOF-MC4trimCOF-AC4trim該研究使用ILSP方法修飾COF-H,修飾后的COF-HI2的吸附性能顯著提升。局部極性的增加導致富電位點與I2之間的相互作用更強,并且與吸附性能呈正相關。局部極性的發(fā)現(xiàn)為COF的精確合成提供了重要指導。



原文鏈接:

https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.150913

原文作者:

Jie Fu, Jia-Ying Liu, Yue-Ru Zhou, Lei Zhang, Shuang-Long Wang, Song Qin, Maohong Fan, Guo-Hong Tao, and Ling He

DOI: 10.1016/j.cej.2024.150913

默尼化工科技(上海)有限公司

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